Nace en Dublín, capital de Irlanda bajo el nombre de Lawrence Joseph Mullen, Jr. Su pasión y gusto por la música comenzó a corta edad con el aprendizaje del piano, el que prontamente fue reemplazado por su amor por la batería.
Este acercamiento se intensificó cuando empezó a practicar con el destacado baterista Joe Bonnie, sin embargo, Larry siempre mantuvo su estilo propio, el que siguió cultivando.
De esta manera, Mullen, decidió que era momento de comenzar su propia banda, por lo que publicó un anuncio en el Mount Temple High School, al que respondieron Paul Hewson, David Evans y Adam Clayton, naciendo la banda U2.